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原位紅外實驗(吡啶吸附/CO+O2催化反應)

欄目:行業知識 發布時間:2021-05-29
原位紅外實驗(吡啶吸附/CO+O2催化反應)

1)反應物吸附類型解釋:CO吸附在Cu2+上,O2吸附在Ce3+、Ce4+上,但是CO脫附峰隨CO吸附濃度升高而升高,O2脫附峰隨CO吸附濃度升高而降低,表明存在競爭吸附現象:有O2吸附在Cu2+;且在CO濃度25%、O2濃度25%時,CO2脫附量基本都達到最大值,表明此時CO與O2的競爭吸附效果最好,實現了吸附CO與吸附O(及向晶格O轉變)動態反應的最優化。
2)脫附峰解釋:脫附峰溫度TNon-acid< TAcid 。原因:(1)CO2:不酸洗催化劑活性高,在較低溫度時,便開始產生CO2;(2)CO:不酸洗催化劑活性位數量多,CO吸附量相對較大,易先產生脫附峰;(3)O2:O2吸附在Ce3+、Ce4+上,而競爭吸附現象也表明有O2吸附在Cu2+,導致酸洗催化劑O2的脫附峰溫度高于不酸洗催化劑。
3)脫附量解釋:不酸洗催化劑的三種氣體脫附量不全大于酸洗催化劑的三種氣體脫附量,雖然不酸洗催化劑活性物種(CuO)含量高,吸附的CO與O2含量也應較高,但是競爭吸附使CO吸附量相對降低,使其CO脫附量與酸洗催化劑CO脫附量相近,而導致了不酸洗催化劑O2脫附量卻高于酸洗催化劑的O2脫附量;最后不酸洗催化劑CO2的脫附量略小于酸洗催化劑CO2的脫附量,這歸功于酸洗催化劑Ce離子(Ce3+、Ce4+)及Cu2+表面吸附的O2與Cu2+吸附的CO的協同關系較為平衡,而不酸洗催化劑CuO含量高,Cu2+吸附的CO、O2較多,Ce4+吸附的O2相對較少,在一定的CO和O2吸附量條件下,Cu-Ce協同作用在使O2充分反應前并為完全體現出來,O2便已經先一步脫附,導致較高溫度下酸洗催化劑的CO2的脫附量略高于不酸洗催化劑CO2的脫附量。

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